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文本内容:
◎彳由旅大孝大学生创新训练计划申请书项目编号项目名称:磷酸铁表面铁循环芬顿氧化降解有机污染物申报级别因国家级口省级口校级项目负责人张茵洁联系电话所在学院化学与材料科学学院学号专业班级:高分子1902班指导教师:孙杰李覃申请日期:
2021.3起止年月:
2021.3-中南民族大学
(八)已有基础.与本项目有关的研究积累和巳取得的成绩已投磷酸铁Fenton专利.已具备的条件,尚缺少的条件及解决方法已具备条件小分子还原剂之一盐酸羟胺已展现项目设想的可行性以上为盐酸羟胺和无水磷酸铁在pH=
4.0时降解磺胺二甲基喀嗯的效果图以上为盐酸羟胺和无水磷酸铁在pH=
4.0时降解磺胺二甲基嗑唳的铁溶出效果图尚缺少条件盐酸羟胺和无水磷酸铁在pH=
4.0时降解磺胺二甲基喀唳的磷酸根溶出,以考察该反应体系是否符合中华人民共和国污水综合排放标准(GB8978-1996)以及其表征实验尚未探究其它小分子还原剂解决方法本项目将采用国标法相睇抗分光光度法,以测出该反应体系的磷酸根溶出浓度采用理论计算、衰减全反射红外光谱等多种现代先进技术表征手段和实验相结合
三、经费预算注经费开支科目包括业务费(计算、分析、测试费,学术会议费,调研差旅费,文献检索费论文出版费)、实验设置试制费、材料费等
四、指导教师意见支持导师(签章)孙杰李覃2021年4月8日
五、学院大学生创新训练计划专家组意见专家组组长(签章):年月日
六、学校大学生创新训练计划专家组意见负责人(签章):年月日
七、大学生创新创业训练计划领导小组审批意见负责人(签章):年月日填写说明.本申请书所列各项内容均须实事求是,认真填写,表达明确严谨,简明扼要.申请人应为本科生创新团队,首页只填负责人“项目编号”一栏不填.申请书(含简表)正文填写需采用仿宋GB
2312、小四号字体,单倍行距双面印刷,左侧装订成册可网上下载、自行复印或加页,注意排版和打印的美观和规范.负责人所在学院认真审核,经初评和答辩,签署意见后,将申请书报送中南民族大学创新创业中心项目管理办公室•本页可不打印基本情况支持
二、立项依据可加页―项目简介100・200字芬顿氧化法具有反应条件温和、设备简单易操作、环境友好等优点然而,在实际应用芬顿氧化技术的过程中存在着FeIH还原为FeH效率低、pH工作范围窄、铁离子无法循环利用等问题提高异相芬顿催化剂表面的FeIII/FeII循环效率是实现异相芬顿实际化应用的关键二国内外研究现状和发展动态不少于500字过去的几十年里,环境修复领域的科研工作者们共同见证了芬顿反应的迅猛发展芬顿氧化法具有反应条件温和、效率高、设备简单易操作、环境友好等优点在处理农药、造纸、染料、医药等有机污染水体方面具有巨大的应用价值传统芬顿反应是利用溶解态FeII催化分解H202生成羟基自由基-011来降解有机污染物式1然而,由于FeIT离子与H202的反应速率远远快于FeHI离子与H202的反应速率式2反应体系中的FeH离子会被H202迅速耗尽,使得FeIH离子积累沉淀,降低芬顿反应的速率异相芬顿是用难溶性固体铁基材料代替可溶性二价铁盐与H202进行反应尽管异相芬顿反应能够克服传统均相芬顿反应中pH工作范围窄、铁离子无法循环利用及金属离子二次污染等缺点,但其固体表面FeHI还原为FeH的效率仍然很低因此,提高异相芬顿催化剂表面的FeHI/FeII循环效率是实现异相芬顿实际化应用的关键FeII+H202-FeIII+OH-+・0Hk=76M-bs-1式1FeIII+11202-FeII+H++*H02k=
0.02M-bs-1式2近年来,将异相芬顿氧化技术与超声或光技术联用及向异相芬顿反应体系中引入金属、金属离子、EDTA配体等,可有效提高FcHD/FeH循环效率,从而提高H202利用率和污染物降解效率但这些方法不仅增加了能耗和成本,并且引入了难降解物质,导致二次污染因此,探索环境友好、成本低廉的方法提高异相芬顿体系中FeIH/FeH循环效率,将对异相芬顿氧化技术的发展和实际应用具有重要意义而小分子还原剂能够将FeIH还原为FeII这可望作为一种绿色、廉价的铁循环调控剂,加速异相芬顿反应中铁循环速率,从而提高污染物降解效率在此研究背景下,本项目以常见的固体铁盐磷酸铁为异相芬顿催化剂,选取小分子还原剂为铁循环调控剂,构建了高效的芬顿氧化体系,旨在深入揭示小分子还原剂与磷酸铁界面相互作用过程,阐明磷酸铁表面铁循环的分子机制及环境效应,探究双氧水有效利用率及有机污染物降解归趋,从而发展基于铁循环调控的芬顿氧化环境修复新策略三研究目的300字近年来,将异相芬顿氧化技术与超声或光技术联用,或向异相芬顿反应体系中引入金属、金属离子、EDTA配体等,可有效提高FeHI/FeII循环效率然而,这些方法不仅增加了能耗和成本,还会引起二次污染因此,探索环境友好、成本低廉的方法提高FeHD/FeII循环效率,将对异相芬顿氧化技术的发展和实际应用具有重要意义本项目以常见的固体铁盐磷酸铁为异相芬顿催化剂,选取小分子还原剂为铁循环调控剂,构建了绿色廉价的高效芬顿氧化体系采用理论计算、多种表征手段和实验相结合的方式,在分子水平上深刻认识小分子还原剂与磷酸铁界面间相互作用过程,阐明磷酸铁表面铁循环的分子机制,探明双氧水有效利用率及有机污染物降解归趋四研究内容不少于800字本项目以石-磷铁矿的主要成分磷酸铁作为异相Fenton反应催化剂,可以为该矿物提供一种有益的利用途径;同时,针对磷酸铁催化Fenton反应效率不足的问题,本发明利用小分子还原剂促进磷酸铁催化剂表面和均相溶液中三价铁向二价铁的转化,催化过氧化氢在磷酸铁表面和溶液中分解生成羟基自由基,从而提升铁循环效率和Fenton氧化能力,高效降解有机污染物1小分子还原剂与磷酸铁界面间相互作用过程的探究利用密度泛函理论计算优化小分子还原剂在磷酸铁表面的配位构型,再进行频率分析,得到磷酸铁与小分子还原剂表面配合物对应基团的理论振动频率利用衰减全反射红外光谱记录小分子还原剂在磷酸铁表面的实验振动频率同时,考察不同小分子还原剂浓度、离子强度、pH值和重水交换的红外振动频率,并与理论计算得到的对应基团频率进行比较,确定小分子还原剂在磷酸铁表面的相互作用模型2磷酸铁表面铁循环的分子机制及环境效应的探究利用X射线光电子能谱技术XPS分析芬顿反应前后磷酸铁表面铁物种价态的变化,监测表面铁循环过程利用剥层XPS技术确定磷酸铁的铁循环反应发生的深度利用110-菲啰琳络合显色法测定溶液中Fen和FeHI探究小分子还原剂诱导磷酸铁中铁离子溶出动力学过程3双氧水有效利用率及有机污染物降解归趋的探究利用改进的硫酸氧钛Ti0S04显色法监测芬顿反应过程中H202的浓度变化,利用苯甲酸为分子探针法测定・0H的产量,利用氧气测定仪监测02的产量通过计算H202转化为・0H的百分比定量H202的有效利用率利用高效液相色谱、紫外可见分光光度计及总有机碳测定仪测定芬顿反应过程中有机污染物的降解效率及矿化效率利用气相色谱-质谱联用仪和液相色谱-串联质谱联用仪追踪有机污染物的降解中间产物,探究有机污染物的降解归趋当M与Y进行络合反应时,如有氢离子存在,就会与Y结合,形成它的共痈酸此时,Y的平衡浓度降低,故使主反应受到影响氢离子存在使配位体参加主反应能力降低本项目同时进行酸效应对比,以HC1代替小分子酸,与磷酸铁进行表面铁循环五创新点与项目特色不少于400字创新点顿氧化技术与超声或光技术联用及向异相芬顿反应体系中引入金属、金属离子、EDTA配体等提高FeIII/FeH循环效率面临着成本高、引入难降解物质及二次污染等瓶颈问题本项目利用天然小分子配体小分子还原剂发展环境友好、成本低廉的铁循环调控新方法其中,小分子还原剂将磷酸铁表面FeIH还原为FeIIFeH活化双氧水生成・OH・OH无选择性地高效氧化降解各类有机污染物完美解决传统调控手段成本高和环境不兼容等缺点采用理论计算、衰减全反射红外光谱等多种现代先进技术表征手段和实验相结合的方式,在分子水平上深刻认识小分子还原剂与磷酸铁界面间相互作用过程、阐明磷酸铁表面铁循环的分子机制及环境效应项目特色固体铁盐磷酸铁为异相芬顿催化剂,选取小分子还原剂为铁循环调控剂,构建了高效的芬顿氧化系统不仅成本低,并且操作工艺简单,常温常压即可快速反应,无需复杂装置,无危险性,无需聘请专业人员操作,具有实际应用的价值因此,本项目在经济及技术上均具有非常大的竞争优势六技术路线、拟解决的问题及预期成果不少于500字1理论研究方面FeII/FeHI的氧化还原电势处在C、
0、N和S等主要元素物种氧化还原电势之间,铁元素能够通过与C、
0、N和S元素之间的氧化还原反应驱动元素地球化学循环同时,环境中普遍存在的小分子配体与铁基材料相互作用时,会通过质子溶解和配位溶解方式影响铁基材料表面铁循环,从而影响芬顿反应中H202的分解行为及污染物的迁移转化过程因此,本项目利用天然小分子配体调控芬顿反应中铁基材料表面铁循环这一策略在理论研究方面具备一定的基础条件2技术原理方面铁循环的本质是电子在铁物种之间的传递当天然小分子配体吸附在磷酸铁表面时,电子将由小分子配体转移到磷酸铁表面,磷酸铁表面FeHT被还原为FeTI活化双氧水生成羟基自由基OOin-OH可无选择性地高效氧化降解各类有机污染物本项目利用磷酸铁和小分子还原剂与双氧水构建芬顿氧化系统,发展基于铁循环调控的芬顿氧化环境修复新策略,在技术原理方面具备一定的基础条件3人员技能方面申请人善于钻研,勤于思考,动手能力强,初步掌握了相关领域的专业知识、实验操作技能及研究方法本项目所提出的研究背景和实施方案均是在进行了充分的文献调研,并结合申请人的专业知识和国内外该领域的发展现状提出的,可望解决一些关键科学问题项目的开展和完成在人员技能方面具备一定的基础条件七项目研究进度安排1深入揭示小分子还原剂与磷酸铁界面相互作用过程;2阐明磷酸铁表面铁循环的分子机制及环境效应;3探究H202有效利用率及污染物降解效率的增强机制;4发展基于铁循环调控的芬顿氧化环境修复新策略;开支科目预算经费(元)主要用途阶段下达经费计划(元)前半阶段后半阶段预算经费总额15000业务费8000学术会议,测试,论文出版40004000材料费3000购置药品15001500实验设置试制费4000材料测试,仪器费用20002000目称项名磷酸铁表面芬顿氧化降解抗生素所属学科化学申请金额20000起止年月2021年3月-年月负责人姓名张菌洁性别女民族汉身份证号037326学号联系方式手机指导教师孙杰李覃个人信息职称教授学历博士E-mail:职称副教授学历博士E-mail:负责人曾经参与科研的情况无孙杰.湖北省重点研发计划基于全组分循环利用的磷化工渣场渗滤液治理关键技术研究,2020-
2022.国家新工科教研项目基于工程教育认证的多方协同环境新工科“梯田”培养模式改革与实践,2018-
2020.国家自然科学基金面上项目原细胞仿生微反应器中持久性有机污染物的富集和降解行为NSFC2015-
2017.国家科技支撑计划子课题镒矿区土壤生态修复技术研究及示范2015BAB01B042015-
2017.教育部“新世纪优秀人才支持计划”基于介孔碳微界面的电芬顿选择性降解有机污染物NCET-13-10472014-
2016.湖北省杰出青年基金低温催化氧化VOCs的复合仿生催化剂的研究2011CDA1062012-
2013.国家自然科学基金青年基金光电协同仿生催化氧化降解有机污染物NSFC2009-2011指导教师承担科研课题情况.湖北省自然科学基金可见光一微电流协同仿生催化氧化处理难降解有机污染物2008CDB3742009-
2010.武汉市应用基础项目无机钙磷原细胞构建医用骨诱导修复材料,2017-
2019.武汉市关键技术攻关计划项目制药工业废水资源化处理和回用的关键技术201292014-2016H.武汉市晨光计划新型复合充氧阴极的制备和催化降解持久性有机污染物2009-
2011.洪山区产学研项目白沙洲森泰环保技术产学研基地IIZY150282015-
2016.横向项目水处理新型臭氧催化剂的研究HZY180312018-
2021.横向项目:生物碳孔径特性研究HZY170472017-
2018.横向项目磷酸锂废水的资源化处理研究HZY150242015-
2017.横向项目黄冈化工工业园污水处理厂催化臭氧接触氧化池工程改造研究HZY150062015-
2016.横向项目有机染料T0C与C0D的定量关系HZY140042014-
2015.横向项目甲硝哇废水除盐回用的中试研究HZY090232009-
2010.横向项目甲硝嘎废水的处理工艺研究HZY080352008-2009李覃QinLiJiaguoYuJianruGongetalJ.Am.Chern.Soc.201113310878-
10884.SCIIF:10677QinLijiaguoYuJianRuGongetal.ACSCataL20133882-
889.SCIIF:
5.265QinLiJiaguoYuzWeiXiaoetal.Chem.Eur.J.201341176-
1185.SCIIF
5.
8314.QinLiJiaguoYuWeiXiaoetal.Chem.AsianJ.2014DOI:
10.1002/asia.**.SCIIF:
4.572指导教师对本项目的支持情况JiaguoYuQinLiShengweiLiuandMietekJaroniecChem.Eur.J.2013192433-
2441.SCIIF:
5.831JunZhangJiaguoYuYiminZhangQinLiandJianRuGongNanoLett.2011114774-
4779.SCIIF:
13.
0257.JiaguoYuPengZhouandQinLiPhys.Chem.Chem.Phys.20131512040-
12047.SCIIF
3.
8298.JingxiangLowJiaguoYuandQinLiPhys.Chem.Chem.Phys.201331111-
1120.SCIIF:
3.
8299.YingWangJiaguoYuWeiXiaoandQinLiJ.Mater.Chem.A2014113847-
3855.SCI姓名学号手机号所在学院项目中的分工项目组主要成李玲瀚化学与材料科学学院主处理数据张菌洁化学与材料科学学院主操作实验员。
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